阿秒激光脈沖的產(chǎn)生與操控

　　摘要 隨著激光技術(shù)的發(fā)展, 激光的脈寬不斷減小. 21世紀(jì)初, 研究者首次突破飛秒的界限, 在實(shí)驗(yàn)室產(chǎn)生了孤立的阿秒脈沖, 由此打開(kāi)了阿秒科學(xué)的大門(mén). 目前最短的激光脈寬達(dá)到了43 as, 這為超快光學(xué)測(cè)量帶來(lái)了前所未有的時(shí)間分辨率, 阿秒科學(xué)也成為近20年來(lái)超快光學(xué)領(lǐng)域最重要的成就之一. 雖然少周期驅(qū)動(dòng)光、偏振選通、雙色光等多種方案已經(jīng)被用于調(diào)控阿秒脈沖的產(chǎn)生, 許多調(diào)控阿秒光源橢偏率的方法也得到了證實(shí), 但如何提升阿秒脈沖的能量及產(chǎn)生圓偏振阿秒脈沖仍然是當(dāng)前研究的熱點(diǎn).

　　本文源自科學(xué)通報(bào) 發(fā)表時(shí)間：2021-03-10《科學(xué)通報(bào)》是中國(guó)科學(xué)院 ，國(guó)家自然科學(xué)基金委員會(huì)出版的雜志。主要報(bào)道自然科學(xué)各學(xué)科基礎(chǔ)理論和應(yīng)用研究方面具有創(chuàng)新性、高水平和重要意義的研究成果。報(bào)道及時(shí)快速，文章可讀性強(qiáng)，力求在比較寬泛的學(xué)術(shù)領(lǐng)域產(chǎn)生深刻影響。設(shè)有點(diǎn)評(píng)、進(jìn)展、評(píng)述、前沿、論文、快訊、論壇、爭(zhēng)鳴、動(dòng)態(tài)和書(shū)評(píng)等欄目。

　　關(guān)鍵詞 阿秒脈沖, 高次諧波, 偏振控制, 少周期激光脈沖

　　長(zhǎng)期以來(lái), 研究者們致力于實(shí)現(xiàn)超高時(shí)空分辨的測(cè)量. 自Maiman發(fā)明了世界上第一臺(tái)激光器以來(lái)[1], 激光技術(shù)不斷發(fā)展并為世界帶來(lái)了巨大的變革. 隨著調(diào) Q、鎖模、啁啾脈沖放大等技術(shù)的發(fā)展和鈦寶石介質(zhì)的應(yīng)用, 人們獲得的激光脈沖的脈寬越來(lái)越短, 脈沖能量越來(lái)越高, 基于超短激光脈沖超快探測(cè)的時(shí)間分辨率也在逐步提高, 這使得探索微觀世界動(dòng)力學(xué)機(jī)制和物理規(guī)律、操控微觀超快物理過(guò)程成為可能. 目前, 超快探測(cè)技術(shù)已在物理學(xué)、化學(xué)、生命、材料等諸多學(xué)科領(lǐng)域取得了重大突破. 比如, 20世紀(jì)80年代, Zewail利用飛秒激光研究了化學(xué)反應(yīng)中的分子中間態(tài)演化過(guò)程, 從分子層面揭示了化學(xué)反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)過(guò)程, 開(kāi)創(chuàng)了飛秒化學(xué)[2]研究領(lǐng)域. 原子分子內(nèi)部電子的動(dòng)力學(xué)過(guò)程發(fā)生在阿秒(1 as=10–18 s)量級(jí), 如果要研究這些動(dòng)力學(xué)過(guò)程, 則需要脈寬更短的激光脈沖和更高的時(shí)間分辨率.

　　2001年, Hentschel等人[3]首次在實(shí)驗(yàn)上利用飛秒激光驅(qū)動(dòng)的高次諧波產(chǎn)生了650 as的孤立脈沖. 同年, Paul[4]在實(shí)驗(yàn)上產(chǎn)生了250 as的脈沖串. 這些成果標(biāo)志著激光脈沖的脈寬突破飛秒壁壘, 揭開(kāi)了阿秒時(shí)代的帷幕[5]. 基于阿秒脈沖的超快探測(cè)技術(shù)也自此打開(kāi)了從電子層面認(rèn)識(shí)微觀世界的大門(mén). 2002年, Drescher等人[6]利用阿秒脈沖和少周期紅外脈沖的泵浦-探測(cè)技術(shù), 觀測(cè)到了氪(Kr)原子內(nèi)層電子電離和俄歇衰變等過(guò)程. 隨后, Kr原子電子躍遷、He原子電離等過(guò)程均被實(shí)時(shí)探測(cè)[7,8]. 其中, 電離時(shí)間延遲問(wèn)題引起了阿秒科學(xué)領(lǐng)域研究者們的廣泛關(guān)注和討論[9,10]. 另外, Sansone等人[11]還將阿秒脈沖用于調(diào)控H2分子的電子局域態(tài).

　　近年來(lái), Calegari等人[12]和Pertot等人[13]實(shí)現(xiàn)了對(duì)更加復(fù)雜分子(如苯基丙氨酸分子、碘乙炔分子)內(nèi)部電荷遷移過(guò)程的測(cè)量. 國(guó)內(nèi)許多課題組也在阿秒時(shí)間分辨的超快探測(cè)方面開(kāi)展了大量研究, 取得了許多重要成果[14~18]. 此外, 阿秒脈沖的應(yīng)用逐漸由氣體拓展至固體[19~22]. 阿秒操控在頻域上為拍赫茲(1 PHz=1015 Hz) 操控, 使得阿秒脈沖對(duì)固體內(nèi)部電子超高頻率的操控成為可能, 這將超越現(xiàn)有半導(dǎo)體晶體管最快響應(yīng)速度 1.2 ps(1 ps=10–12 s)的紀(jì)錄, 被認(rèn)為是光電信息處理向拍赫茲發(fā)展的基礎(chǔ)[23].

　　阿秒激光脈沖作為阿秒超快探測(cè)與操控的首要條件, 如何產(chǎn)生更短脈寬的阿秒脈沖一直是阿秒科學(xué)的核心問(wèn)題. 目前, 阿秒脈沖的產(chǎn)生主要是利用飛秒激光與氣體介質(zhì)相互作用產(chǎn)生的高次諧波. 隨著諧波調(diào)控機(jī)制的不斷發(fā)展, 阿秒脈沖的脈寬也在不斷減小, 代表性的實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖1所示. 2001—2006年, 最短的阿秒脈沖由650 as減小到130 as[24]; 2008年, 孤立阿秒脈沖的脈寬突破了100 as[25]; 2012年, Zhao等人[26]采用雙光學(xué)選通方案實(shí)現(xiàn)了67 as脈寬孤立脈沖; 2017年, 孤立阿秒脈沖脈寬被進(jìn)一步壓縮至50 as[27,28]以下, 成為目前最短的激光脈沖.

　　1 孤立阿秒脈沖的產(chǎn)生

　　對(duì)于上述這些脈寬不斷被壓縮的阿秒脈沖, 其實(shí)驗(yàn)技術(shù)關(guān)鍵就是對(duì)飛秒驅(qū)動(dòng)激光的電場(chǎng)進(jìn)行精密操控. 早期孤立阿秒脈沖的產(chǎn)生是采用少周期飛秒驅(qū)動(dòng)激光與氣體介質(zhì)相互作用獲得的. 隨后, 研究人員通過(guò)控制超短飛秒激光對(duì)介質(zhì)的電離時(shí)間窗口(電離選通), 即提高驅(qū)動(dòng)激光強(qiáng)度使得氣體介質(zhì)在激光脈沖上升沿便被迅速電離, 也可以獲得孤立阿秒脈沖[29]. 此外, 高次諧波的產(chǎn)生效率對(duì)驅(qū)動(dòng)激光橢偏率的依賴(lài)十分敏感. 當(dāng)驅(qū)動(dòng)激光為線偏振光時(shí), 諧波的產(chǎn)生效率最高; 隨著驅(qū)動(dòng)激光橢偏率上升, 諧波產(chǎn)率逐漸降低. 于是, 研究者們利用阿秒脈沖對(duì)驅(qū)動(dòng)激光橢偏率的這種依賴(lài)特性提出了偏振選通機(jī)制[24,30,31]. 實(shí)驗(yàn)中, 這種偏振選通驅(qū)動(dòng)激光可以由兩個(gè)波長(zhǎng)相同但旋性相反的圓偏振脈沖構(gòu)成. 當(dāng)兩個(gè)脈沖間具有時(shí)間延遲時(shí), 脈沖時(shí)域重疊區(qū)域的合成光場(chǎng)為線偏振光, 而非重疊區(qū)域的電場(chǎng)則依然保持各自脈沖的圓偏振特性.

　　因此, 高次諧波輻射的時(shí)間窗口便由重疊區(qū)域的時(shí)間寬度決定. 通過(guò)調(diào)節(jié)脈沖間延遲時(shí)間, 可以將高次諧波輻射的時(shí)間窗口縮短到單個(gè)光周期內(nèi). 在此基礎(chǔ)上, Chang團(tuán)隊(duì)[26,32,33]和Tzallas等人[34]提出了雙光學(xué)選通和干涉偏振選通機(jī)制. 雙光學(xué)選通機(jī)制是在偏振選通上再疊加一個(gè)倍頻激光, 這樣便可以使每一個(gè)光周期只輻射一個(gè)阿秒脈沖, 從而允許研究者們使用10 fs左右的鈦寶石激光產(chǎn)生孤立阿秒脈沖. Chang團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步證明, 采用橢圓偏振光的廣義雙光學(xué)選通(generalized double optical gating)可以將驅(qū)動(dòng)激光的脈寬拓展至28 fs. 而干涉偏振選通方案巧妙地設(shè)計(jì)了兩個(gè)邁克爾遜儀, 通過(guò)多個(gè)驅(qū)動(dòng)脈沖的干涉實(shí)現(xiàn)激光脈沖偏振態(tài)的調(diào)制, 從而可以利用長(zhǎng)周期驅(qū)動(dòng)脈沖構(gòu)成偏振選通. 同時(shí), Pfeifer等人[35]、Zeng等人[36]和Lan等人[37]也提出了雙色驅(qū)動(dòng)光機(jī)制產(chǎn)生孤立阿秒脈沖. 國(guó)內(nèi)外許多團(tuán)隊(duì)也在雙色驅(qū)動(dòng)光阿秒調(diào)控機(jī)制及相關(guān)問(wèn)題上開(kāi)展了系統(tǒng)的理論研究[38~46].

　　這些機(jī)制通過(guò)控制高次諧波產(chǎn)生的電子動(dòng)力學(xué)過(guò)程來(lái)改善阿秒脈沖的效率、脈寬等, 同時(shí)降低對(duì)驅(qū)動(dòng)激光器的要求. 以上研究都是對(duì)時(shí)域上的驅(qū)動(dòng)激光波形進(jìn)行調(diào)控. 最近, Hammond等人[47]提出了一種對(duì)驅(qū)動(dòng)激光空間波前進(jìn)行調(diào)控的方案, 從空間上將一串阿秒脈沖分離為一個(gè)個(gè)孤立阿秒脈沖. 該方案在驅(qū)動(dòng)激光徑向?qū)ΨQ(chēng)的等相位面引入了空間啁啾, 使得波前在周期量級(jí)時(shí)間尺度上發(fā)生旋轉(zhuǎn), 旋轉(zhuǎn)后的各個(gè)波前相互獨(dú)立, 沿不同方向傳播. 相對(duì)應(yīng)地, 這種驅(qū)動(dòng)激光產(chǎn)生的各個(gè)阿秒脈沖也就具有不同的傳播方向, 經(jīng)過(guò)傳播, 便可以在遠(yuǎn)場(chǎng)的不同空間位置獲得不同的孤立阿秒脈沖, 這種方案也被形象地稱(chēng)為“阿秒燈塔”.

　　在不斷縮短阿秒脈沖脈寬的同時(shí), 研究者們也在不斷提高阿秒脈沖的單光子能量(表1). 根據(jù)“三步模型”, 諧波的最大光子能量遵循Ecutoff=Ip+3.17Up的截止定律[48]. 其中, Ip是介質(zhì)原子的電離能, 而 U I p L L 2 為電子在激光場(chǎng)中的有質(zhì)動(dòng)力勢(shì), 與驅(qū)動(dòng)激光強(qiáng)度IL和波長(zhǎng)平方 L 2 成正比. 因此, 提升諧波最大光子能量最簡(jiǎn)單的方法就是提高驅(qū)動(dòng)激光強(qiáng)度IL和波長(zhǎng)λL. 早期受限于驅(qū)動(dòng)激光功率和激光波長(zhǎng)等因素, 實(shí)驗(yàn)上獲得的阿秒脈沖的光子能量都在100 eV以?xún)?nèi). 隨著中紅外激光技術(shù)的發(fā)展, 研究者逐漸將目光投向增加波長(zhǎng)的方案來(lái)獲得更短脈寬和更高光子能量的阿秒脈沖.

　　2017年, Chang團(tuán)隊(duì)[27]和Gaumnitz等人[28]正是采用中紅外少周期驅(qū)動(dòng)激光, 將阿秒脈沖脈寬縮短到53 as的同時(shí), 也將中心光子能量提高到200 eV以上. 該光子能量覆蓋了硅(Si)、磷(P)、硫(S)的L吸收邊(硅: 99 eV、磷: 136 eV、硫: 163 eV)及硼(B)的K吸收邊(184 eV), 因此可以用來(lái)研究含硅半導(dǎo)體材料分子尺度下的超快過(guò)程. 隨著光子能量進(jìn)一步提升, 波長(zhǎng)范圍在4.4~2.34 nm的X 射線常被用來(lái)對(duì)有機(jī)物進(jìn)行探測(cè), 其對(duì)應(yīng)的光子能量范圍為280~530 eV. 在此范圍內(nèi)的光子不會(huì)被水分子中的氧(O, K吸收邊為540 eV)吸收, 但是會(huì)被有機(jī)物中的碳(C)原子和氮(N)原子( K吸收邊分別為284和 401 eV)吸收. 因此, 有機(jī)物在該波段內(nèi)的吸收系數(shù)比水的高1個(gè)量級(jí), 這一波長(zhǎng)范圍被稱(chēng)作“水窗”. 當(dāng)光子能量被提高至水窗后, 可以對(duì)生物活體樣本進(jìn)行顯微成像.

　　2015年, Silva等人[49]利用40 fs近紅外飛秒激光, 在實(shí)驗(yàn)中產(chǎn)生了空間分離的阿秒脈沖, 其中心光子能量接近300 eV. 2016年, Teichmann等人[50]利用1850 nm飛秒激光, 通過(guò)實(shí)現(xiàn)高氣壓下的相位匹配條件, 產(chǎn)生了光子能量覆蓋250~500 eV的阿秒脈沖. 2018年, Johnson等人[51]將聚焦后峰值強(qiáng)度超過(guò)2×1015 W/cm2 的紅外激光作用在充氦氣體盒中, 將諧波的最大光子能量拓展到 600 eV. 他們還提出了過(guò)驅(qū)動(dòng)機(jī)制, 即利用強(qiáng)光場(chǎng)電離原子產(chǎn)生的等離子體對(duì)驅(qū)動(dòng)激光的時(shí)空整型作用來(lái)滿(mǎn)足相位匹配條件, 提高阿秒脈沖的產(chǎn)生效率. 但通過(guò)長(zhǎng)波長(zhǎng)驅(qū)動(dòng)激光來(lái)提升光子能量方案面臨的最大挑戰(zhàn)在于, 高次諧波的轉(zhuǎn)換效率隨驅(qū)動(dòng)激光波長(zhǎng)冪指數(shù)下降 ( , 5 < a < 6 a L ), 因此, 增大驅(qū)動(dòng)激光波長(zhǎng)提升高次諧波產(chǎn)率的方法受到了極大限制. 2020年, Fu等人[52]采用雙啁啾光參量放大技術(shù)產(chǎn)生了太瓦級(jí)中紅外飛秒激光. 該實(shí)驗(yàn)小組通過(guò)采用松散聚焦方式增加中紅外激光和氣體介質(zhì)的作用距離, 同時(shí), 還利用雙腔氣體盒來(lái)實(shí)現(xiàn)較低且穩(wěn)定的背景氣壓, 降低氣體電離速率以滿(mǎn)足相位匹配條件. 最終, 該實(shí)驗(yàn)產(chǎn)生的高次諧波譜不僅覆蓋了150~350 eV的光子能量范圍, 同時(shí)還將水窗波段高次諧波的脈沖能量提升了近兩個(gè)數(shù)量級(jí).

　　另外, 提高孤立阿秒脈沖的脈沖能量也是研究者們不斷追求的目標(biāo). 由于產(chǎn)生孤立阿秒脈沖的方案都需要載波包絡(luò)相位穩(wěn)定的少周期甚至單光周期飛秒驅(qū)動(dòng)激光, 而少周期飛秒驅(qū)動(dòng)激光的脈沖能量目前通常在毫焦量級(jí), 因此產(chǎn)生的阿秒脈沖能量在納焦甚至皮焦量級(jí)(圖2). 直到2013年, Takahashi等人[53]采用太瓦級(jí)雙色驅(qū)動(dòng)激光方案將孤立阿秒脈沖的脈沖能量提高到了微焦量級(jí)(圖2). 他們?cè)趯?shí)驗(yàn)上獲得了10 μJ準(zhǔn)孤立阿秒脈沖和1.3 μJ孤立阿秒脈沖, 其脈沖峰值功率可達(dá) 2.6 GW, 甚至超過(guò)了部分極紫外自由電子激光器輸出的脈沖功率. 這是目前實(shí)驗(yàn)獲得脈沖能量最高的阿秒激光, 但脈寬分別是375和500 as.

　　為了進(jìn)一步壓縮阿秒脈沖的脈寬, 2020年, Xue等人[54]通過(guò)兩級(jí)光參量放大器制備了3束波長(zhǎng)分別為800 nm(泵浦光)、1350 nm (信號(hào)光)、2050 nm(閑頻光)的飛秒激光脈沖, 再利用三通道光波合成技術(shù)將這3束激光合成為一個(gè)高強(qiáng)度單光周期脈沖(圖3). 利用該合成光脈沖作為驅(qū)動(dòng)激光, 研究人員獲得的阿秒脈沖峰值功率可以超過(guò)1 GW, 傅里葉極限脈寬小于200 as. 除此之外, 該方案使用反饋穩(wěn)定技術(shù)來(lái)提升3束激光間的相對(duì)相位、時(shí)間延遲和脈沖能量的穩(wěn)定性, 輸出高次諧波和阿秒脈沖的穩(wěn)定性也得到大幅提高. 三色合成驅(qū)動(dòng)光與單色驅(qū)動(dòng)光相比, 為實(shí)驗(yàn)方案提供了更多的可調(diào)控自由度來(lái)優(yōu)化高次諧波輻射. 其驅(qū)動(dòng)光場(chǎng)中增加的中紅外脈沖可以有效拓展高次諧波的截止頻率. 同時(shí), 利用三色光的拍頻可以調(diào)控合成光場(chǎng)的波形, 從而使合成光場(chǎng)的主峰比相鄰峰的強(qiáng)度更高, 且主峰之間的間隔時(shí)間更長(zhǎng). 因此, 利用多光周期脈沖合成的三色驅(qū)動(dòng)光能夠?qū)崿F(xiàn)與少周期單色脈沖一樣的孤立阿秒脈沖輻射.

　　2 阿秒激光脈沖偏振調(diào)控

　　除了脈寬、脈沖能量外, 偏振是阿秒激光脈沖的另一個(gè)非常重要的特性. 前文介紹的實(shí)驗(yàn)方案產(chǎn)生的阿秒脈沖均為線偏振脈沖. 由于高次諧波和阿秒脈沖是基于激光誘導(dǎo)下光電子與母核的重新復(fù)合機(jī)制產(chǎn)生的, 而圓偏振激光驅(qū)動(dòng)下高次諧波和阿秒脈沖的效率非常低, 因此圓偏振高次諧波和阿秒光源的產(chǎn)生一直是個(gè)難題. 但圓偏振高次諧波和阿秒光源由于在磁性材料、手性材料等研究中的應(yīng)用, 逐漸得到越來(lái)越多的關(guān)注. Levesque等人[55]和Zhou等人[56]發(fā)現(xiàn), 飛秒激光驅(qū)動(dòng)空間排列分子時(shí), 可以輻射橢圓偏振的高次諧波. 在這種方案中, 研究人員先用一束較弱的激光驅(qū)使氣體分子產(chǎn)生轉(zhuǎn)動(dòng), 在特定的時(shí)間延遲下, 分子沿一定方向排列, 再用驅(qū)動(dòng)激光與排列分子作用產(chǎn)生高次諧波. 但該方案對(duì)分子空間排列度要求較高, 且在實(shí)驗(yàn)中獲得的橢偏率也小于0.4[55,56]. Ferré等人[57]發(fā)現(xiàn), 原子激發(fā)態(tài)也會(huì)影響高次諧波的偏振, 受激發(fā)態(tài)共振影響的特定階次高次諧波可以攜帶一定的橢偏率, 但調(diào)控自由度較小. 為了產(chǎn)生寬頻譜、大橢偏率的高次諧波, 研究者們提出了調(diào)控驅(qū)動(dòng)激光的方案.

　　早在2005年, Long 等人[58]就討論了雙色圓偏振光操控高次諧波偏振特性的機(jī)制. 這個(gè)理論方案直到2013年才重新得到實(shí)驗(yàn)小組的重視[59~61]. 這種機(jī)制通常利用兩束頻率比為1:2且旋性相反的圓偏振光合成“三葉草”型電場(chǎng)(圖4)來(lái)驅(qū)動(dòng)氣體產(chǎn)生阿秒脈沖. 由于系統(tǒng)具有3重對(duì)稱(chēng)性, 3m階(m 為自然數(shù))的高次諧波被禁止產(chǎn)生. 同時(shí), 諧波輻射過(guò)程滿(mǎn)足光子動(dòng)量守恒, 因此3m+1階諧波為與基頻驅(qū)動(dòng)激光旋性相同的圓偏振光, 而3m–1階諧波則為與倍頻驅(qū)動(dòng)激光旋性相同的圓偏振光. 由于該方案產(chǎn)生的高次諧波旋性在頻域上左右交替出現(xiàn), 因此時(shí)域上獲得的是偏振方向不斷變化的線偏振阿秒脈沖. Li等人[62]和 Dorney等人[63]提出調(diào)節(jié)雙色圓偏振驅(qū)動(dòng)激光的頻率和相對(duì)強(qiáng)度來(lái)調(diào)控左旋圓偏振和右旋圓偏振高次諧波的產(chǎn)率, 從而獲得某一旋性占優(yōu)的圓偏振高次諧波. Hickstein等人[64]提出了利用非共線的雙色光方案. 非共線方案是將兩束旋性相反的單色圓偏振光以極小的夾角 (毫弧度)聚焦于氣體介質(zhì), 兩束圓偏振光合成的電場(chǎng)在焦平面上表現(xiàn)為偏振方向隨徑向距離變化的線偏振光.

　　因此, 氣體介質(zhì)在焦平面上僅產(chǎn)生奇次諧波, 且諧波包含兩束, 一束在中心線右側(cè)傳播, 另一束在中心線左側(cè)傳播. 這兩束諧波均為圓偏振光但旋性相反. 非共線高次諧波的發(fā)散角θq與諧波階次q相關(guān), 可表示為θq= ±arcsin(α/q), 其中α為兩束驅(qū)動(dòng)激光夾角的1/2. 因此, 不同階次的諧波及驅(qū)動(dòng)激光在空間上都是分離的(圖 5). 但非共線聚焦方案的缺點(diǎn)是驅(qū)動(dòng)激光與介質(zhì)作用區(qū)域減小, 而且其相位匹配條件比共線方案更加復(fù)雜, 這些因素不利于提高阿秒脈沖的產(chǎn)生效率. 另外, Lambert等人[65]提出了利用正交雙色場(chǎng)驅(qū)動(dòng)產(chǎn)生橢圓偏振高次諧波的方案. 該方案通過(guò)調(diào)節(jié)基頻光和正交倍頻光之間的時(shí)間延遲, 產(chǎn)生的高次諧波在特定階次范圍內(nèi)具有橢偏率. 但奇次和偶次諧波具有不同方向的旋性, 因此在時(shí)域上獲得的阿秒脈沖的橢偏率依然很低. Zhai等人[66]發(fā)現(xiàn), 通過(guò)調(diào)控雙色光的相對(duì)強(qiáng)度可以選擇性增強(qiáng)特定旋性的高次諧波, 當(dāng)倍頻光的強(qiáng)度提升到與基頻光相同甚至更高時(shí), 偶次諧波的強(qiáng)度將超過(guò)奇次諧波數(shù)倍.

　　這種旋性增強(qiáng)的高次諧波可以在時(shí)域上合成橢圓偏振的阿秒脈沖, 且通過(guò)改變雙色場(chǎng)之間的偏振夾角可以調(diào)節(jié)阿秒脈沖的橢偏率. 正交雙色場(chǎng)方案的另一個(gè)優(yōu)點(diǎn)在于, 其高次諧波的產(chǎn)生效率高于雙色圓偏振光方案. 除此之外, Azoury等人[67]設(shè)計(jì)的光路通過(guò)讓一束線偏振飛秒激光在驅(qū)動(dòng)首個(gè)氣體靶后, 將偏振方向旋轉(zhuǎn)90°再次驅(qū)動(dòng)另一個(gè)氣體靶, 獲得了兩束偏振方向垂直的相干高次諧波. 通過(guò)精確調(diào)控兩束垂直偏振高次諧波相對(duì)相位穩(wěn)定在0.5π, 實(shí)驗(yàn)人員合成出了橢偏率接近1的高次諧波譜. 但該方案要求在阿秒精度下調(diào)節(jié)不同階次諧波的相對(duì)相位, 這對(duì)實(shí)驗(yàn)操作是巨大的挑戰(zhàn).

　　3 阿秒激光脈沖軌道角動(dòng)量調(diào)控

　　光的偏振態(tài)對(duì)應(yīng)的是光子的自旋角動(dòng)量, 與之相對(duì)應(yīng), 光子也可以攜帶軌道角動(dòng)量. 近幾年來(lái), 產(chǎn)生和調(diào)節(jié)攜帶有軌道角動(dòng)量的阿秒脈沖(也被稱(chēng)作渦旋阿秒脈沖)同樣得到了許多研究者的關(guān)注. 2012年, Zürch 及其團(tuán)隊(duì)[68]將渦旋近紅外激光作用在氦氣體靶上, 在實(shí)驗(yàn)中觀察到了具有螺旋型波前的高次諧波. 但受驅(qū)動(dòng)激光不穩(wěn)定性和傳播過(guò)程中介質(zhì)吸收作用的影響, 該實(shí)驗(yàn)中在遠(yuǎn)場(chǎng)觀測(cè)到的各階次諧波拓?fù)浜删鶠?. 2014年, Gariepy等人[69]利用渦旋紅外飛秒激光產(chǎn)生了具有軌道角動(dòng)量的高次諧波(圖6), 并且驗(yàn)證了高次諧波產(chǎn)生過(guò)程中的角動(dòng)量守恒定律lh=qlf, 其中l(wèi)h為高次諧波所攜帶拓?fù)浜? q為諧波階次, lf為驅(qū)動(dòng)激光拓?fù)浜? 兩年后, Géneaux等人[70]在該方案的基礎(chǔ)上, 利用拓?fù)浜蔀?的紅外飛秒激光產(chǎn)生了拓?fù)浜筛哌_(dá)57的19 階高次諧波, 同時(shí)還合成出脈寬為217 as的渦旋阿秒脈沖串.

　　2017年, Géneaux[71]進(jìn)一步研究了對(duì)渦旋高次諧波(l, p)拉蓋爾-高斯模中徑向模數(shù)p的調(diào)控. 其理論和實(shí)驗(yàn)結(jié)果證明, 由(1, 0)拉蓋爾-高斯模驅(qū)動(dòng)激光產(chǎn)生的高次諧波, 不同量子軌道產(chǎn)生的輻射具有不一樣的徑向模數(shù). 同年, Kong等人[72]使用相同波長(zhǎng)的高強(qiáng)度線偏振激光和低強(qiáng)度單拓?fù)浜杉す庾鳛轵?qū)動(dòng)光, 在非共線機(jī)制下產(chǎn)生了拓?fù)浜尚∮?的高次諧波. 同時(shí), 通過(guò)調(diào)節(jié)驅(qū)動(dòng)光中兩種成分的相對(duì)激光強(qiáng)度和時(shí)間延遲, 還實(shí)現(xiàn)了對(duì)這些高次諧波所攜帶拓?fù)浜傻恼{(diào)控. 2019年, Rego等人[73]提出了產(chǎn)生具有時(shí)變軌道角動(dòng)量的極紫外光源方案. 在該方案中, 他們將兩束各自具有不同拓?fù)浜傻募t外飛秒脈沖共線聚焦到氣體靶上, 以產(chǎn)生具有時(shí)變軌道角動(dòng)量的高次諧波光束. 這種諧波軌道角動(dòng)量對(duì)時(shí)間的微分被定義為“光自扭矩”ξq. 研究發(fā)現(xiàn), 該方案所產(chǎn)生諧波的光自扭矩滿(mǎn)足等式ξq=q(l2–l1)/td, 其中td為兩飛秒脈沖間的時(shí)間延遲.

　　因此, 高次諧波拓?fù)浜勺兓目炻梢酝ㄟ^(guò)調(diào)節(jié)延遲時(shí)間td來(lái)控制. 除了利用渦旋飛秒激光驅(qū)動(dòng)氣體靶的方案, Wang等人[74]還從理論上提出了利用相對(duì)論強(qiáng)度(1018 W/cm2 )的圓偏振飛秒激光驅(qū)動(dòng)固體靶的方案. 當(dāng)圓偏振飛秒激光垂直入射在平面固體靶上時(shí), 激光的輻射壓使靶的表面形變產(chǎn)生凹面, 該凹面結(jié)構(gòu)使得驅(qū)動(dòng)光由正入射變?yōu)樾比肷? 從而能夠在相對(duì)論振蕩鏡機(jī)制下產(chǎn)生表面高次諧波. 在該過(guò)程中, 驅(qū)動(dòng)光的自旋軌道角動(dòng)量可以轉(zhuǎn)化為高次諧波的軌道角動(dòng)量, 諧波獲得的軌道角動(dòng)量量子數(shù)為l h = q –1. 該方案理論上可以產(chǎn)生高強(qiáng)度 (1015 W/cm2 )的渦旋阿秒脈沖.

　　4 總結(jié)

　　隨著阿秒激光脈沖和阿秒探測(cè)技術(shù)的進(jìn)步, 研究者在超快科學(xué)方面取得了巨大進(jìn)展. 實(shí)驗(yàn)上獲得的最短脈寬的孤立阿秒脈沖已達(dá)43 as, 逼近一個(gè)原子時(shí)間單位(24 as); 孤立阿秒脈沖的最大光子能量已達(dá)400 eV, 最高脈沖能量已達(dá)1.3 μJ, 可以誘發(fā)介質(zhì)的非線性光學(xué)現(xiàn)象; 許多調(diào)控阿秒光源橢偏率的方法也得到了實(shí)驗(yàn)證實(shí). 但是, 短脈寬、高能量的阿秒脈沖目前尚無(wú)法同時(shí)兼得, 高效率、近圓偏振阿秒脈沖的產(chǎn)生仍是當(dāng)前研究的焦點(diǎn).